日前，36365线路检测中心计算方法与软件国际中心李全教授在“高压下新型富氮化合物”研究中获得新进展。相关研究成果以“Stabilized Nitrogen Framework Anions in the Ga–N System”为题，于2022年11月17日发表于《美国化学会志》。

氮气是地球大气的主要成分，约占总气体的78%。常温常压下，氮气以N≡N非极性共价键结合为典型的双原子分子。分子中的叁键键能很大，难以被破坏，因此，氮气具有高度的化学惰性。在超高压力作用下，固体氮存在“压制分子解离”的现象，形成含有N=N或N-N的稳定聚合氮结构。由于N≡N和N-N、N=N之间存在巨大的能量差异，因此，聚合氮材料是备受关注的高能量密度物质。然而，聚合氮在百万大气压强（100GPa）以上的环境才能被实验制备，合成条件苛刻。近年的研究发现，氮气中引入金属元素后，可形成丰富多样的聚合氮结构。如何设计出氮含量高、合成压强低的新型富氮化合物是物理、化学和材料等多学科领域的研究热点之一。

本工作利用CALYPSO晶体结构预测方法，系统研究了高压下Ga-N体系的热力学稳定性，理论预言出三种全新化学计量比的富氮化合物GaN_x（x = 5，10，15）。同时，利用激光辅助加热金刚石对顶砧高压实验装置，在85GPa的压强下成功合成出GaN₅和GaN₁₀。三种Ga-N化合物都具有丰富的化学键合行为和新奇的聚合氮拓扑结构。它们能量密度（4.1–5.3 kJ/g）与传统炸药（如TNT、HMX等）相媲美，且合成压强远低于聚合氮的制备条件。当前研究提出了通过p区元素与N₂高压化学反应来设计高能量密度材料的新思路，拓展了富氮化合物的家族成员。

图：高压下新型Ga-N化合物

本文第一作者为吉林大学2020级博士研究生翟航。本文通讯作者为36365线路检测中心李全教授和马琰铭教授、中国科学院物理研究所于晓辉研究员。该工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、吉林大学科学技术创新研究团队和交叉学科创新平台等项目的资助。

谨以此文献给吉林大学物理学科七十华诞！

论文全文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c09056